Spectrométrie gamma appliquée aux échantillons de l'environnement
Gilbert Le Petit
Guy Granier
Editions Tec & Doc
Chapitre 1
Introduction3
Chapitre 2
Documents de référence7
Section 02-01: Documents scientifiques et techniques7
1. Principes physiques7
2. Calculs statistiques7
3. Documents spécifiques8
Section 02-02: Documents normatifs9
1. Références normatives relatives au management de la qualité et environnement9
2. Références normatives relatives à la technique utilisée ou à l'échantillonnage9
Section 02-03: Données nucléaires13
Chapitre 3
Généralités17
Section 03-01: Radioactivité dans l'environnement17
1. Introduction17
2. Quelques définitions17
2.1. Radioélément17
2.2. Radioisotope18
2.3. Radionucléide18
2.4. Équivalence activité-masse18
3. Radioactivité primordiale19
3.1. Potassium, thorium et uranium19
4. Radioactivité cosmogénique24
4.1. Nature du rayonnement cosmique25
4.2. Production d'isotopes radioactifs26
5. Radioactivité artificielle26
5.1. Retombées atmosphériques des essais militaires26
5.2. Installations nucléaires de base (INB)27
5.2.1. Centrales nucléaires d'EDF28
5.2.2. Usines de retraitement des combustibles irradiés29
5.2.3. Centres de recherche du CEA31
5.2.4. Installations classées pour la protection de l'environnement (ICPE)33
5.2.5. Activités médicales33
5.5. Utilisations de traceurs radioactifs dans l'industrie34
6. Ordres de grandeurs de la radioactivité dans les milieux naturels34
6.1. Matériaux et milieu biologique34
6.2. Radioactivité atmosphérique35
6.3. Radioactivité des eaux océaniques mondiales35
6.4. Radioactivité des eaux douces et de rejets38
6.5. Radioactivité des sols39
7. Exposition des populations41
8. Bibliographie44
Section 03-02: Spectrométrie gamma: quelle sensibilité par rapport aux autres techniques?45
1. Introduction45
2. Spectrométrie gamma germanium: quelle sensibilité par rapport aux autres techniques?46
3. Références bibliographiques48
Chapitre 4
Mise en oeuvre51
Section 04-01: Constitution d'une chaîne de mesure51
1. Introduction51
2. Détecteur51
3. Alimentation haute tension52
4. Alimentation basse tension52
5. Préamplificateur52
6. Amplificateur53
7. Codeur ou convertisseur analogique-numérique54
8. Système d'acquisition55
9. L'électronique d'un détecteur équipé d'un système de veto pour les cosmiques56
10. Références bibliographiques56
Section 04-02: Les détecteurs GeHP57
1. Nature physique et intérêts d'un détecteur GeHP57
1.1. Physique d'un semi-conducteur57
1.1.1. Nature d'un semi-conducteur57
1.1.2. Électrons et trous58
1.1.3. Réalisation d'un matériau détecteur59
1.1.4. Processus de création des porteurs de charge par le rayonnement gamma60
1.1.5. Collection des porteurs de charge61
1.2. Intérêts des détecteurs GeHP61
1.2.1. Paramètres fondamentaux d'un détecteur de spectrométrie gamma61
1.2.2. Performances des différents détecteurs de photons62
2. Classification des détecteurs GeHP63
2.1. Constitution générale d'un système de détection63
2.1.1. Environnement immédiat du cristal63
2.1.2. Refroidissement64
2.1.3. Préamplificateur64
2.1.4. Blindage65
2.2. Cas particulier: détecteurs bas bruit65
2.3. Critères de performance et spécifications66
2.3.1. Rendements de détection66
2.3.2. Résolution en énergie66
2.3.3. Rapport Pic/Compton ou P/C69
2.3.4. Exemple de fiche de spécifications de détecteur69
2.4. Classification des détecteurs69
3. Critères de sélection d'un détecteur GeHP pour des mesures d'environnement72
3.1. Limite de détection74
4. Références bibliographiques74
Section 04-03: Réglages de la chaîne de mesure75
1. Montage préliminaire75
2. Précautions à la mise en fonctionnement76
2.1. Mise en froid76
2.2. Polarisation76
3. Réglage de la chaîne de mesure76
3.1. Amplificateur76
3.2. Codeur78
4. Systèmes numériques79
5. Références bibliographiques79
Section 04-04: Optimisation du blindage d'un ensemble de spectrométrie gamma81
1. Introduction81
2. Origine du bruit de fond d'un spectromètre GeHP81
2.1. Radioactivité des matériaux81
2.2. Rayonnement cosmique81
3. Optimisation de l'épaisseur du blindage82
4. Optimisation des dimensions du blindage85
5. Pureté radiologique des plombs88
6. Choix d'un écran interne au blindage89
7. Moyens complémentaires90
8. Références bibliographiques91
Chapitre 5
Traitement et conditionnement de l'échantillon95
Section 05-01: Traitement et préparation95
1. Préparation des échantillons95
1.1. Échantillons liquides. Concentration des eaux96
1.2. Échantillons solides97
1.2.1. Étuvage et lyophilisation97
1.2.2. Calcination98
1.3. Cas particulier des aérosols99
2. Précautions en vue de leur mesure100
2.1. Homogénéité100
2.2. Conditionnement100
2.3. Masse volumique - nature de la matrice101
3. Référence bibliographique102
Section 05-02: Conditionnement pour la mesure103
1. Introduction103
2. Géométries standards103
2.1. Analyses d'échantillons liquides ou solides103
2.1.1. Géométries SG 50 et SG 500104
2.1.2. Géométrie SG 3000104
2.2. Analyses d'échantillons gazeux105
2.2.1. Caractéristiques des conteneurs SG 500 G et SG 3000 G105
2.2.2. Fermeture des conteneurs106
2.2.3. Limites de détection106
3. Conteneurs non standardisés106
3.1. Exemple de conteneurs non-standards107
3.1.1. Conteneurs cylindriques107
3.1.2. Conteneurs à géométrie enveloppante107
3.2. Étalonnage des conteneurs non-standards108
4. Références bibliographiques108
Section 05-03: Configurations source détecteur113
1. Limite de détection et géométrie de l'échantillon113
2. Géométrie optimale pour un volume donné114
3. Bibliographie115
Chapitre 6
Analyse119
Section 06-01: Étalonnage119
1. Introduction119
2. Différents modes de détermination de la réponse en rendement119
3. Principaux étalons121
4. Étalonnage en rendement et en énergie122
4.1. Relation activité, comptage et rendement122
4.2. Étalonnage en énergie123
4.3. Étalonnage de forme124
4.4. Relation rendement et énergie125
5. Références bibliographiques126
Section 06-02: Bruit de fond127
1. Introduction127
2. Origine du bruit de fond129
3. Les principes de réduction du bruit de fond129
3.1. Sélection des matériaux130
3.2. Sélection de la configuration du détecteur130
3.3. Protection contre le radon130
3.4. Diminution des rayonnements cosmiques130
3.4.1. Spectromètre équipé d'un veto cosmique130
3.4.2. Laboratoire souterrain131
3.5. Dispositif de suppression du fond Compton131
4. Aspect pratique - mesure du bruit de fond132
5. Références bibliographiques134
Section 06-03: Analyse de spectre et calcul d'activité135
1. Synoptique135
2. Données initiales de l'analyse136
2.1. Relatives à l'échantillon136
2.2. Relatives au mesurage136
3. Recherche de pics136
4. Ajustement des pics ou déconvolution137
5. Identification139
6. Soustraction du bruit de fond139
7. Correction d'autoabsorption et/ou de coïncidences vraies140
8. Calcul d'activité140
9. Rapport d'analyse141
Section 06-04: Correction des effets d'autoabsorption dans l'échantillon143
1. Introduction143
2. Méthodes de détermination des facteurs de correction144
3. Géométrie cylindrique145
3.1. Cas général145
3.2. Cas où la distance source-détecteur est grande devant le diamètre de la source146
3.3. Cas où la distance source-détecteur est petite devant le diamètre de la source148
4. Géométrie de type Marinelli148
5. Cas du détecteur puits150
6. Coefficients d'atténuation massique152
6.1. Détermination des coefficients d'atténuation massique152
6.1.1. Cas où la composition chimique est connue152
6.1.2. Cas où la composition chimique n'est pas connue152
6.2. Exemple153
7. Exemples de facteurs de correction154
8. Évaluation de la cohérence des résultats obtenus après correction de l'autoabsorption sur un échantillon de l'environnement155
9. Références bibliographiques157
Section 06-05: Correction après traitement. Corrections des pertes de comptage dues aux coïncidences de photons - Effets somme159
1. Introduction159
2. Description du phénomène159
3. Méthodes de détermination des facteurs de correction161
4. Formulation des facteurs de correction162
4.1. Cas d'un schéma à trois niveaux163
4.2. Cas général165
5. Détermination des courbes de rendement165
5.1. Rendement d'absorption totale165
5.2. Rendement total166
5.3. Application à 134Cs167
6. Problèmes spécifiques171
6.1. Cas particuliers d'effets somme171
6.2. Corrélation angulaire entre deux photons172
6.3. Effets somme et effets d'autoabsorption172
6.4. Validité des formules de correction172
7. Exemples de facteurs de corrections173
8. Importance de la courbe d'étalonnage en rendement d'un GeHP175
9. Références bibliographiques178
Section 06-06: Correction après traitement - Transfert de rendement181
1. Analyse d'échantillons en géométrie non-standard181
2. Correction empirique ou expérimentale de la hauteur de remplissage181
3. Méthodes semi-empiriques et simulations Monte-Carlo182
3.1. Description182
3.2. Performances des méthodes184
4. Références bibliographiques185
Chapitre 7
Expression des résultats189
Section 07-01: Détermination des incertitudes189
1. Introduction189
2. Concepts fondamentaux189
2.1. Modélisation du mesurage191
3. Sources d'incertitudes192
3.1. Incertitude de type A192
3.1.1. Écart-type de répétabilité193
3.1.2. Écart-type de reproductibilité193
3.2. "Incertitude de l'incertitude" dans le cas d'une méthode de type A193
3.3. Incertitude de type B194
3.3.1. Incertitude du comptage N195
3.3.2. Incertitude de la probabilité d'émission P(Ei)195
3.3.3. Incertitude du rendement R(Ei)195
3.4. Incertitude des différents facteurs correctifs196
3.5. Incertitude de la durée d'acquisition196
3.6. Incertitude de la masse196
3.7. Incertitude de la courbe de rendement196
3.8. Causes d'incertitude "cachées"197
3.9. Valeurs "aberrantes"197
3.10. Échantillonnage198
4. Incertitude type composée198
4.1. Cas général: modélisation du mesurage (GUM)198
4.2. Écart-type ou écart-type de moyenne?198
4.3. Application à la détermination de l'activité199
4.4. Incertitude élargie199
4.5. Intervalle de confiance200
5. Cas de plusieurs résultats200
5.1. Comparaison de deux résultats201
5.2. Combinaison de plusieurs résultats202
5.2.1. Sans pondération202
5.2.2. Avec pondération202
6. Écriture du résultat final204
6.1. Expression complète des grandeurs204
6.2. Nombre de chiffres significatifs204
6.3. Écriture du résultat204
6.3.1. Incertitude absolue204
6.3.2. Incertitude élargie absolue204
6.3.3. Incertitude élargie relative205
6.3.4. Intitulé des colonnes d'un tableau205
6.3.5. Écriture des radionucléides205
7. Conclusion205
8. Références bibliographiques206
Section 07-02: Seuil de décision - Limite de détection213
1. Introduction213
2. Situation du problème213
3. Définitions214
3.1. Seuil de décision214
3.2. Limite de détection215
3.3. Formulation215
4. Références bibliographiques217
Chapitre 8
Assurance qualité221
1. Introduction221
2. Dossier documentaire221
3. Dossier matériel222
3.1. Fiche descriptive222
3.2. Fiche signalétique223
3.3. Fiche de vie223
3.4. Étiquette223
4. Étalonnage et vérification223
4.1. Étalonnage223
4.2. Vérification224
4.2.1. Contrôle du bruit de fond225
4.2.2. Étalonnage en énergie225
4.2.3. Contrôle de la résolution226
4.2.4. Contrôle du rendement226
5. Traçabilité des résultats d'analyse226
5.1. Identification des échantillons à analyser226
5.2. Rapport d'analyse227
5.3. Rapport d'essai227
6. Conclusion227
Glossaire229
Principaux termes utilisés229
Principaux symboles236