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Cinétique hétérogène. 1 , Modélisation des mécanismes
Livre Cinétique hétérogène. 1 , Modélisation des mécanismes

par Soustelle, Michel

Hermès science publications

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  • Disponible - 541.1 SOU

    Niveau 2 - Sciences

Livre

Cinétique hétérogène. 1 , Modélisation des mécanismes

Auteur(s) : Soustelle, Michel Découvrir l'auteur

Résumé

Synthèse sur la cinétique hétérogène et la transformation des solides sous l'action de la température en 3 parties. Ce 1er volume présente les éléments nécessaires à la construction des mécanismes réactionnels (thermodynamique, diffusion, adsorption, réactions élémentaires) et les méthodes de modélisation qui permettent de calculer la vitesse d'une réaction hétérogène à partir de son mécanisme.

  • Éditeur(s)
  • Date
    • 2006
  • Notes
    • Bibliogr. p. [283]-284
    • "Le contenu de cet ouvrage est issu des cours dispensés aux élèves de troisième année de l'École nationale supérieure des Mines de Saint-Étienne et du diplôme d'études approfondies puis du mastère recherche de génie des procédés de Saint-Étienne et de Grenoble"
  • Langues
    • Français
  • Description matérielle
    • 288 p. ; 24 x 16 cm
  • Sujet(s)
  • ISBN
    • 2-7462-1364-8
  • Indice
    • 541.1 Chimie physique, thermodynamique et réactions chimiques, cinétique chimique
  • Quatrième de couverture

    • Cet ouvrage de cinétique hétérogène et de réactivité des solides massifs ou en poudre comporte trois volumes.

      Le premier volume présente les éléments nécessaires à la construction des mécanismes réactionnels (thermo-dynamique, diffusion, adsorption, réactions élémentaires) et les méthodes de modélisation qui permettent de calculer la vitesse d'une réaction hétérogène à partir de son mécanisme.

      Le deuxième volume décrit les méthodes expérimentales et théoriques pour déterminer la vitesse d'une réaction hétérogène en fonction du temps et des morphologies. Les processus de croissance et de nucléation sont exposés puis couplés. Une première application au phénomène de coalescence des grains solides est présentée.

      Le troisième volume traite des différents types de systèmes : décomposition des solides, réactions entre solides, réaction entre un gaz et un solide, et transformations de solutions solides. Les mécanismes correspondants sont analysés. Les lois de variation des vitesses de réaction avec la température et les pressions partielles des gaz, qui en découlent sont établies.


  • Tables des matières

      • Cinétique hétérogène 1

      • modélisation des mécanismes

      • Michel Soustelle

      • Hermes Science

      • Lavoisier

      • Avant-propos13
      • Notations et symboles17
      • Chapitre 1. Définitions et approche expérimentale21
      • 1.1. Transformations thermiques des solides21
      • 1.2. Classification des transformations22
      • 1.2.1. Transformations sans changement de phase solide23
      • 1.2.1.1. Changement de composition d'une phase solide23
      • 1.2.1.2. Modification de la texture d'une phase solide23
      • 1.2.2. Transformations avec création d'une nouvelle phase solide24
      • 1.2.2.1. Le solide initial est seul réactant24
      • 1.2.2.2. Le solide initial réagit avec un autre constituant d'une autre phase25
      • 1.3. Vitesse d'une réaction, réactance26
      • 1.3.1. Vitesse absolue d'une réaction26
      • 1.3.2. Degré d'avancement et réactance d'une réaction28
      • 1.3.3. Volumes des phases et coefficient d'expansion de la réaction28
      • 1.4. Zones réactionnelles d'une transformation30
      • 1.4.1. Définition30
      • 1.4.2. Classification des zones réactionnelles30
      • 1.4.3. Dimensions d'une zone réactionnelle31
      • 1.5. Caractérisations chimiques33
      • 1.5.1. Analyses des phases gazeuses33
      • 1.5.2. Analyses élémentaires des solides33
      • 1.6. Caractérisations structurales des solides34
      • 1.7. Caractérisations texturales des solides34
      • 1.7.1. La méthode des marqueurs35
      • 1.7.2. La méthode des cavités36
      • 1.8. Suivi de l'évolution des systèmes37
      • 1.8.1. Les courbes d'évolution : définitions37
      • 1.8.2. Les courbes d'évolution : obtention expérimentale38
      • 1.8.2.1. La thermogravimétrie38
      • 1.8.2.2. La thermomagnétométrie39
      • 1.8.2.3. La diffraction des rayons X40
      • 1.8.2.4. La calorimétrie41
      • 1.8.2.5. L'analyse des gaz émanents42
      • 1.8.2.6. Autres méthodes42
      • 1.8.2.7. Le couplage des méthodes expérimentales42
      • 1.8.3. Les courbes d'évolution : lois obtenues43
      • 1.8.3.1. Formes générales des courbes d'évolution43
      • 1.8.3.2. Expressions des lois cinétiques44
      • 1.8.3.3. Les lois cinétiques déduites directement de l'expérience44
      • 1.8.3.4. Lois cinétiques ou de vitesses issues d'un modèle et vérifiées par l'expérience45
      • 1.9. Influence des différentes variables sur la vitesse46
      • 1.9.1. Influence de la température46
      • 1.9.2. Influence des pressions partielles des gaz47
      • 1.9.3. Influence des formes et dimensions des grains solides48
      • Chapitre 2. Le solide réel : éléments de structure et réactions quasi chimiques49
      • 2.1. Eléments de structure d'un solide50
      • 2.1.1. Définition d'un élément de structure50
      • 2.1.2. Les solides binaires51
      • 2.1.3. Représentation symbolique des éléments de structure51
      • 2.1.4. Unité de construction d'un solide53
      • 2.1.5. Description et composition d'un solide53
      • 2.1.5.1. La fraction de sites54
      • 2.1.5.2. La concentration54
      • 2.1.5.3. La fraction atomique54
      • 2.2. Eléments de structure d'un solide binaire stoechiométrique55
      • 2.2.1. Désordre de Schottky55
      • 2.2.2. Désordre de Frenkel56
      • 2.2.3. Désordre d'antistructure56
      • 2.2.4. Désordre S.A.56
      • 2.3. Eléments de structure d'un solide binaire non stoechiométrique57
      • 2.3.1. Ecarts à la stoechiométrie et éléments de structure57
      • 2.3.2. L'approximation de Wagner du défaut prédominant pour les solides ioniques59
      • 2.3.2.1. Solides binaires ioniques à cations B interstitiels59
      • 2.3.2.2. Solides binaires ioniques à lacunes de A anioniques60
      • 2.3.2.3. Solides binaires ioniques à anions A interstitiels61
      • 2.3.2.4. Solides binaires ioniques à lacunes de B cationiques62
      • 2.3.3. Composés binaires plus complexes64
      • 2.4. Extension aux composés non binaires64
      • 2.4.1. L'approximation pseudo-binaire64
      • 2.4.2. Généralisation de l'approximation du défaut prédominant65
      • 2.5. Réactions quasi chimiques66
      • 2.5.1. Définition, caractéristiques d'une réaction quasi chimique66
      • 2.5.2. Réactions quasi chimiques homogènes dans le solide68
      • 2.5.2.1. La réaction électronique68
      • 2.5.2.2. Les réactions de créations des désordres68
      • 2.5.2.3. Les réactions d'ionisation69
      • 2.5.2.4. Les réactions d'addition70
      • 2.5.3. Les réactions interphases70
      • 2.5.3.1. Réactions avec un gaz70
      • 2.5.3.2. Réactions avec une autre phase solide71
      • 2.5.4. Réactions de destruction d'un solide72
      • 2.6. Introduction d'éléments étrangers dans un solide73
      • 2.6.1. Notions d'impureté et de dopant, solutions d'insertion et de substitution73
      • 2.6.2. L'imperfection atomique contrôlée dans les solides stoechiométriques74
      • 2.6.3. L'imperfection électronique contrôlée dans les solides non stoechiométriques75
      • 2.6.4. Notion de valence induite76
      • Chapitre 3. Thermodynamique des systèmes hétérogènes79
      • 3.1. Introduction : objectifs de la thermodynamique79
      • 3.2. Rappels généraux de thermodynamique des équilibres80
      • 3.2.1. Potentiel chimique d'un constituant dans une phase80
      • 3.2.1.1. Les conventions de définition de l'activité81
      • 3.2.1.2. Quelques types de solutions82
      • 3.2.2. Variance d'un système à l'équilibre83
      • 3.2.3. Grandeurs extensives associées à une transformation, grandeurs molaires partielles84
      • 3.2.4. Potentiel chimique d'un ion ou d'un élément de structure85
      • 3.2.5. Condition de réaction, inégalité de De Donder87
      • 3.2.6. Loi d'action des masses pour les équilibres88
      • 3.2.6.1. Constantes d'équilibre88
      • 3.2.6.2. Variations des constantes d'équilibre avec la température89
      • 3.3. Phénomènes conduisant à des équilibres solide-gaz89
      • 3.3.1. Systèmes à variance p-190
      • 3.3.2. Systèmes à variance p90
      • 3.3.3. Systèmes à variance p+191
      • 3.4. Approche thermodynamique des systèmes solide-gaz91
      • 3.4.1. Systèmes monovariants91
      • 3.4.1.1. Sublimation d'un solide91
      • 3.4.1.2. Démixtion d'une solution solide avec départ de gaz91
      • 3.4.1.3. Réaction stoechiométrique mettant en jeu un gaz et deux solides92
      • 3.4.1.4. Réaction stoechiométrique mettant en jeu un gaz et trois solides92
      • 3.4.2. Systèmes divariants92
      • 3.4.2.1. Adsorption et désorption d'un gaz92
      • 3.4.2.2. Dissolution d'un gaz par un solide93
      • 3.4.2.3. Evolution de la stoechiométrie d'un solide avec un gaz93
      • 3.4.2.4. Réaction stoechiométrique avec deux gaz et un solide94
      • 3.4.2.5. Réaction stoechiométrique avec deux gaz et deux solides94
      • 3.4.3. Systèmes trivariants94
      • 3.4.3.1. Evolution de la stoechiométrie d'un solide par un gaz étranger au solide94
      • 3.4.3.2. Réaction stoechiométrique avec trois gaz et deux solides95
      • 3.4.3.3. Décomposition stoechiométrique d'un solide en trois gaz95
      • 3.5. Thermodynamique des systèmes ne contenant que des phases solides96
      • 3.5.1. Systèmes de variance nulle96
      • 3.5.2. Systèmes monovariants96
      • 3.6. Etude particulière des équilibres quasi chimiques97
      • 3.6.1. Equilibre d'un oxyde avec l'oxygène, l'approximation du défaut prédominant de Wagner97
      • 3.6.1.1. Exemple d'un semi-conducteur n97
      • 3.6.1.2. Généralisation à tous les solides de Wagner98
      • 3.6.2. Equilibre général d'un oxyde avec l'oxygène dans l'approximation des défauts majoritaires de Brouwer99
      • 3.6.3. Dopage des solides par des éléments étrangers, aspect quantitatif101
      • 3.6.3.1. Dopage d'un solide de Schottky par un cation de valence inférieure102
      • 3.6.3.2. Dopage par imperfection électronique contrôlée103
      • 3.7. Thermodynamique des systèmes vapeur d'eau-hydrates salins105
      • 3.7.1. Approche expérimentale des équilibres entre la vapeur d'eau et les sels hydratés105
      • 3.7.2. Etude des hydrates monovariants107
      • 3.7.3. Etude des hydrates divariants108
      • 3.7.3.1. Présentation des modèles108
      • 3.7.3.2. Hydrates à molécules d'eau mobiles109
      • 3.7.3.3. Hydrates sous-stoechiométriques à lacunes d'eau110
      • 3.7.3.4. Hydrates sur-stoechiométriques à molécules d'eau interstitielles111
      • 3.7.3.5. Limites des domaines de divariance dans le diagramme P(T)112
      • 3.8. Enchaînement des transformations, juxtaposition de domaines de stabilité113
      • 3.9. Equilibre de formation d'un solide116
      • 3.9.1. Produit de solubilité et sursaturation116
      • 3.9.1.1. Définitions thermodynamiques116
      • 3.9.1.2. Autres définitions de la sursaturation118
      • 3.9.1.3. Exemple de précautions à prendre dans le calcul de la sursaturation119
      • 3.9.2. Extension à la formation d'un solide réel122
      • 3.9.3. Extension à la transformation d'un solide en un autre solide123
      • 3.9.3.1. Cas où les deux solides sont parfaits123
      • 3.9.3.2. Cas où les solides présentent des défauts ponctuels123
      • 3.10. Variations des conditions d'équilibre avec les granulométries125
      • 3.10.1. Variation de la constante d'équilibre avec les rayons de courbures125
      • 3.10.2. Influence des rayons de courbures sur la pression de vapeur128
      • 3.10.3. Influence des rayons de courbures sur les concentrations en défauts ponctuels129
      • Chapitre 4. Etapes élémentaires dans les réactions hétérogènes131
      • 4.1. Définition macroscopique des réactions chimiques élémentaires131
      • 4.2. Nature des étapes élémentaires133
      • 4.2.1. Le postulat du saut activé133
      • 4.2.2. Vitesse d'un saut élémentaire136
      • 4.2.3. Vitesse globale d'une étape élémentaire139
      • 4.3. Réactions élémentaires d'interfaces solide-solide140
      • 4.3.1. Le phénomène d'épitaxie140
      • 4.3.2. Création d'un ion M interstitiel dans MG141
      • 4.3.3. Création d'une lacune de G dans MG143
      • 4.3.4. Consommation d'un ion G interstitiel de MG145
      • 4.3.5. Consommation d'une lacune de M de MG146
      • 4.3.6. Devenir des défauts créés dans le solide initial148
      • 4.4. Réactions élémentaires d'interfaces gaz-solide148
      • 4.4.1. Consommation d'un ion M interstitiel de MG148
      • 4.4.2. Consommation d'une lacune de G dans MG150
      • 4.4.3. Création d'un ion interstitiel de G dans MG152
      • 4.4.4. Création d'une lacune de M dans MG153
      • Chapitre 5. La diffusion chimique157
      • 5.1. Introduction : nature des particules diffusantes dans un solide157
      • 5.1.1. Origine de la diffusion dans un solide157
      • 5.1.2. Les mécanismes de diffusion dans un solide158
      • 5.1.2.1. La diffusion par lacunes158
      • 5.1.2.2. La diffusion par interstitiels159
      • 5.1.2.3. La diffusion d'atomes étrangers160
      • 5.2. Flux de diffusion et vitesse des particules diffusantes161
      • 5.3. Les lois de Fick162
      • 5.3.1. La première loi de Fick162
      • 5.3.1.1. Le modèle des sauts successifs162
      • 5.3.1.2. Généralisation à la diffusion dans toutes les directions166
      • 5.3.1.3. Forme générale en potentiels chimiques166
      • 5.3.2. Deuxième loi de Fick167
      • 5.3.3. Expression des lois de Fick dans différents systèmes d'axes168
      • 5.3.3.1. Coordonnées cartésiennes169
      • 5.3.3.2. Coordonnées sphériques169
      • 5.3.3.3. Coordonnées cylindriques170
      • 5.3.4. Solutions des lois de Fick170
      • 5.3.4.1. Solutions stationnaires171
      • 5.3.4.2. Solutions non stationnaires des lois de Fick174
      • 5.3.5. Autodiffusion et diffusion du défaut associé174
      • 5.3.5.1. Coefficient d'autodiffusion174
      • 5.3.5.2. Coefficient de diffusion du défaut associé175
      • 5.3.5.3. Relation entre les coefficients d'autodiffusion et de diffusion du défaut associé175
      • 5.4. La diffusion gênée stationnaire176
      • 5.5. La diffusion sous champ électrique179
      • 5.5.1. Expression du flux179
      • 5.5.2. Conductivité électrique et diffusion181
      • 5.5.2.1. Définition de la mobilité électrique181
      • 5.5.2.2. Relation entre mobilité et coefficient de diffusion182
      • 5.5.2.3. Relation de Nernst-Einstein entre la conductivité et le coefficient d'autodiffusion182
      • 5.5.2.4. Conductivité électronique fonction de la concentration du porteur de matière183
      • 5.5.3. Diffusion dans un semi-conducteur à conduction électronique sous courant nul et sans accumulation183
      • 5.6. Diffusion dans deux milieux séparés par une interface mobile186
      • 5.6.1. Solution de Danckwerts187
      • 5.6.2. Exemple d'application191
      • 5.6.3. Approximation pseudo-stationnaire de Wagner192
      • Chapitre 6. Adsorption chimique195
      • 6.1. Définition : adsorption physique et adsorption chimique195
      • 6.2. La thermodynamique de l'adsorption, équilibres de chimisorption196
      • 6.2.1. Résultats expérimentaux sur les équilibres d'adsorption196
      • 6.2.2. Modèle de Langmuir de l'équilibre de chimisorption197
      • 6.2.3. Adsorption dissociative et modèle de Langmuir199
      • 6.2.4. Chimisorption des mélanges de gaz dans le modèle de Langmuir200
      • 6.2.5. Isothermes d'adsorption « non langmuiriennes »202
      • 6.3. Cinétique de chimisorption204
      • 6.3.1. Equations de vitesse204
      • 6.3.1.1. Fixation des deux fragments sur des sites identiques205
      • 6.3.1.2. Fixation des deux fragments sur des sites différents205
      • 6.3.2. Rôle de la température sur la cinétique d'adsorption206
      • 6.4. Chimisorption et éléments de structure207
      • 6.4.1. Voies de modélisation de la chimisorption208
      • 6.4.2. Les concepts de la description quasi chimique de l'adsorption209
      • 6.4.2.1. Le concept de continuité du réseau209
      • 6.4.2.2. Le concept de surface isolée, semi-isolée ou non isolée210
      • 6.4.2.3. Propriétés des surfaces isolées212
      • 6.4.2.4. Les trois catégories de systèmes gaz-solides212
      • 6.4.3. Modes d'adsorption213
      • 6.4.3.1. Principe général de fixation213
      • 6.4.3.2. Réactions d'adsorptions sur sites potentiels214
      • 6.4.3.3. Réactions d'adsorptions sur sites réels ou adsorptions réactives216
      • 6.4.4. Modifications des propriétés d'adsorption d'un solide218
      • 6.4.4.1. Modifications provoquées par traitement du solide218
      • 6.4.4.2. Modifications fatales du solide219
      • Chapitre 7. Mécanismes des processus et lois de vitesse221
      • 7.1. Vitesse et réactivité d'une réaction se déroulant dans une seule zone221
      • 7.1.1. Vitesse volumique dans une zone221
      • 7.1.2. Réactivité d'une transformation dans une zone déterminée223
      • 7.1.2.1. Cas d'une réaction chimique de surface223
      • 7.1.2.2. Cas d'une diffusion224
      • 7.1.2.3. Généralisation225
      • 7.1.2.4. Réactivité et réactance d'une étape élémentaire226
      • 7.2. Transformations à plusieurs zones227
      • 7.2.1. Postulat de la décomposition d'une réaction en étapes élémentaires227
      • 7.2.2. Mécanisme réactionnel227
      • 7.2.3. Bilan matière dans une zone réactionnelle229
      • 7.2.3.1. Cas des zones bidimensionnelles monophasées230
      • 7.2.3.2. Cas des zones bidimensionnelles biphasées230
      • 7.2.3.3. Expression générale230
      • 7.2.4. Mise en équation du mécanisme : exemple231
      • 7.2.4.1. Equations de bilan matière sur les intermédiaires231
      • 7.2.4.2. Expressions des réactivités des étapes chimiques élémentaires232
      • 7.2.4.3. Expressions des concentrations des espèces non diffusantes233
      • 7.2.4.4. Equations de diffusion des particules chargées233
      • 7.2.4.5. Expressions des variations des dimensions des zones liées à la réaction234
      • 7.2.4.6. Les lois d'Arrhenius et de Vant'hoff pour les variations des constantes de vitesse, d'équilibre et des coefficients de diffusion avec la température234
      • 7.2.4.7. Loi d'évolution de la réactance choisie pour caractériser la vitesse235
      • 7.3. Mécanismes réactionnels linéaires236
      • 7.3.1. Définition et classification des mécanismes linéaires236
      • 7.3.2. Coefficients multiplicateurs d'un mécanisme linéaire237
      • 7.4. Les mécanismes linéaires en régime pseudo-stationnaire238
      • 7.4.1. Définitions239
      • 7.4.2. Théorème de « l'égalité des vitesses » d'un mécanisme linéaire en régime pseudo-stationnaire240
      • 7.4.3. Relation entre différentes formes de la réactance (vitesse) d'une réaction à mécanisme linéaire en régime pseudo-stationnaire243
      • 7.4.4. Volumes des phases et coefficient d'expansion d'une réaction à mécanisme linéaire en régime pseudo-stationnaire244
      • 7.4.5. Mise en équation d'un mécanisme linéaire en régime pseudo-stationnaire245
      • 7.5. Les régimes de cinétique pure ou à étape limitante246
      • 7.5.1. Définition246
      • 7.5.2. Théorème des concentrations en régime pur246
      • 7.5.3. Réactivité de l'étape limitante en régime pur251
      • 7.5.4. Application de la méthode de cinétique pure252
      • 7.5.5. Réactance en régime de cinétique pure253
      • 7.5.6. Exemples de résolutions de cinétiques pures254
      • 7.5.7. Régimes purs loin de l'équilibre256
      • 7.5.7.1. Calcul de la réactance256
      • 7.5.7.2. Influence de la température258
      • 7.6. Les régimes mixtes260
      • 7.6.1. Définition : régimes mixtes pseudo-stationnaires260
      • 7.6.2. Résolution d'un régime mixte pseudo-stationnaire260
      • 7.6.2.1. Le système d'équations260
      • 7.6.2.2. Cas particulier de la solution de la loi des lenteurs261
      • 7.6.2.3. Concentrations des espèces intermédiaires264
      • 7.6.2.4. Application de la loi de lenteurs aux mécanismes « catalytiques »265
      • 7.6.2.5. Réactivité de chacune des étapes limitantes265
      • 7.6.2.6. Réactance d'un régime mixte pseudo-stationnaire à fonctions spatiales constamment égales entre elles266
      • 7.7. Généralisation, réactance d'un mécanisme linéaire en régime pseudo-stationnaire267
      • 7.8. Les régimes mixtes non pseudo-stationnaires268
      • 7.9. Réaction équivalente d'un sous-ensemble linéaire en régime pseudo-stationnaire local271
      • 7.9.1. Les régimes pseudo-stationnaires locaux271
      • 7.9.2. Application aux étapes « élémentaires »273
      • 7.10. Réactions à réactance séparable274
      • 7.11. La modélisation complète de la réactance séparable275
      • 7.12. Influence des variables sur les lois cinétiques278
      • 7.12.1. Les changements de lois de première espèce279
      • 7.12.2. Les changements de lois de deuxième espèce280
      • 7.12.3. Les changements de lois de troisième espèce281
      • Bibliographie283

  • Origine de la notice:
    • Electre

  • Disponible - 541.1 SOU

    Niveau 2 - Sciences

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